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npj Climate and Atmospheric Science volumen 5, número de artículo: 99 (2022) Citar este artículo

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En la llanura del norte de China se ha implementado una producción máxima escalonada (SP), una medida para detener la producción industrial en la temporada de calefacción, para aliviar la contaminación del aire. Comparamos las variaciones de la composición de PM1 en Beijing durante el período SP en la temporada de calefacción (SPhs) de 2016 con aquellas en los períodos de producción normal (NP) durante la temporada de calefacción (NPhs) de 2015 y la temporada sin calefacción (NPhs) de 2016 para investigar la eficacia del SP. La concentración másica de PM1 disminuyó de 70,0 ± 54,4 μg m-3 en NPhs a 53,0 ± 56,4 μg m-3 en SPhs, con reducciones destacadas en las emisiones primarias. Sin embargo, la fracción de nitrato durante los SPh (20,2%) fue aproximadamente el doble que durante los NPh (12,7%) a pesar de una gran disminución de NOx, lo que sugiere una transformación eficiente de NOx en nitrato durante el período SP. Esto es consistente con el aumento de aerosoles orgánicos oxigenados (OOA), que casi se duplicó de NPhs (22,5%) a SPhs (43,0%) en la fracción total de aerosoles orgánicos (OA), destacando la formación secundaria eficiente durante la SP. La carga de PM1 fue similar entre SPhs (53,0 ± 56,4 μg m-3) y NPnhs (50,7 ± 49,4 μg m-3), lo que indica una diferencia menor en la contaminación por PM entre las temporadas con calefacción y sin calefacción después de la implementación de la medida SP. Además, se utilizó una técnica de aprendizaje automático para desacoplar el impacto de la meteorología en los contaminantes del aire. Los resultados de meteorización fueron comparables con los resultados observados, lo que indica que las condiciones meteorológicas no tuvieron un gran impacto en los resultados de la comparación. Nuestro estudio indica que la política de SP es efectiva para reducir las emisiones primarias pero promueve la formación de especies secundarias.

La contaminación por partículas (PM) ejerce profundos impactos en la salud humana1,2,3,4,5, el clima6,7,8, la visibilidad9,10 y el ecosistema11. Debido a la rápida industrialización y urbanización de las últimas décadas, China ha sufrido una contaminación persistente y generalizada por neblina, especialmente durante el invierno12,13,14,15. Como una de las megaciudades más grandes de China, Beijing ha sufrido una grave contaminación del aire en las últimas décadas13,15,16. Las cargas anuales de PM2,5 oscilaron entre 89,5 y 73,0 μg m-3 durante 2013-2016 en Beijing (Oficina Municipal de Ecología y Medio Ambiente de Beijing, http://sthjj.beijing.gov.cn/bjhrb/), superando la carga ambiental nacional china. Estándar de Calidad del Aire (CNAAQS, 35 µg m−3). En los últimos años, se han implementado en todo el país varias medidas estrictas de prevención y control de la contaminación que cubren los principales sectores de contaminación para aliviar la contaminación del aire, por ejemplo, la restricción del tráfico17, el cambio del carbón al gas18 y el Plan de Acción para la Prevención de la Contaminación del Aire19. Hay muchos estudios que investigan la efectividad de estas intervenciones en la calidad del aire. Por ejemplo, Gao et al. encontró una disminución del 21% en la concentración promedio de PM2,5 en Beijing durante los inviernos de 2011 a 2016, lo que se atribuyó principalmente a estrictas medidas de control de emisiones20. Gu et al. ilustró que las concentraciones promedio de PM1 en las zonas urbanas de Beijing en 2014-2015 disminuyeron entre un 16% y un 43% en comparación con las de 2008-2013 después de la implementación de medidas de control de emisiones desde 201321. La distribución del tamaño, las propiedades de oxidación y la acidez de los aerosoles cambiaron sustancialmente después de la implementación del plan de acción limpia22,23,24. Además, los controles de emisiones a corto plazo también son eficaces para mejorar la calidad del aire. Durante la cumbre del Foro de Cooperación Económica Asia-Pacífico (APEC) de 201425 se informaron grandes reducciones de las concentraciones de los componentes principales de los aerosoles submicrónicos. La concentración masiva de PM (PM1) disminuyó en un 57% debido al control estricto durante el desfile del Día de la Victoria en China en 201526. Estos resultados demuestran que la contaminación del aire se ha mitigado efectivamente después de un control estricto. Específicamente, las condiciones meteorológicas también pueden afectar la variación de la concentración de contaminantes, lo que dificulta la comparación directa de los niveles de emisión de contaminantes. Zhang et al. Se estimó que las condiciones meteorológicas contribuyeron al 9% de la reducción nacional de PM2,5 de 2013 a 2017 y contribuyeron al 16% de la reducción de PM2,5 de la región Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) de 2013 a 201727. Por el contrario, durante la pandemia de COVID-19. Durante el período de confinamiento de 19 años, la grave contaminación por neblina se vio facilitada por el estancamiento de la meteorología y la alta humedad relativa, a pesar de la reducción sustancial de las emisiones primarias28,29,30. Por tanto, es fundamental desacoplar los impactos meteorológicos de la calidad del aire ambiente para evaluar la eficacia de las medidas de control en Beijing. Los modelos de regresión31,32, los modelos de transporte químico20,33,34,35 y los modelos de aprendizaje automático son métodos comunes para desacoplar los efectos potenciales de las variaciones relacionadas con el clima36,37,38,39,40. Se pueden encontrar comparaciones detalladas de estos métodos en otros lugares37,39,41. El algoritmo de bosque aleatorio (RF) basado en aprendizaje automático mostró una alta precisión de predicción al reducir la varianza y el error en conjuntos de datos de alta dimensión, y el proceso de aprendizaje se puede explicar e interpretar donde se visualiza la importancia de las variables de entrada y sus interacciones37,41. Grange et al. aplicaron una técnica de normalización meteorológica basada en el algoritmo de RF para controlar los cambios en la meteorología al realizar análisis de datos de calidad del aire36. Shi et al. utilizaron un algoritmo de RF basado en aprendizaje automático para evaluar reducciones importantes en las emisiones de contaminantes atmosféricos después de las intervenciones de emisiones a corto plazo39.

A pesar de la mitigación efectiva de la contaminación del aire, Beijing todavía sufre una contaminación severa en invierno. Los municipios de Beijing emitieron un convenio para detener la producción de cemento, que se implementó plenamente en el norte de China durante la temporada de calefacción en 2015 para mejorar la calidad del aire y reducir el exceso de capacidad de producción de cemento (https://wap.miit.gov.cn/ ). Sin embargo, aún no se ha evaluado la eficacia de esta política, denominada producción máxima escalonada (SP), para mitigar la contaminación por partículas. Por lo tanto, es de gran importancia investigar el impacto de las medidas de protección social en el medio ambiente atmosférico. En este estudio, se utilizaron un monitor de especiación química de aerosoles (ACSM) y un etalómetro para medir la composición de PM1. Se investiga la composición química de los aerosoles de PM1 en Beijing en 2015 y 2016, que cubre los períodos antes, durante y después de la implementación de la política de SP, y los resultados de las observaciones se comparan con los resultados destemplados mediante el uso de técnicas de aprendizaje automático. Además, se exploran con un análisis detallado las causas de la formación secundaria y las variaciones de la composición de PM1 en diferentes etapas de contaminación después del SP.

La medida SP sobre la industria del cemento se implementó en Beijing del 15 de enero de 2015 al 15 de marzo de 2015, así como del 15 de noviembre de 2015 al 15 de marzo de 2016, lo que se superpuso durante varios meses con nuestra medición realizada desde el 29 de diciembre. , 2014 al 14 de enero de 2015 y del 1 de enero de 2016 al 30 de abril de 2016. Para investigar los efectos de la medida SP en las características de PM1, toda la campaña se dividió en tres períodos, incluido el período SP (período de producción pico escalonado ) en la temporada de calefacción, el período NP (período de producción normal) en la temporada de calefacción y el período NP en la temporada sin calefacción. Cinco factores de OA, incluido el OA similar a los hidrocarburos (HOA), el OA de cocción (COA), el OA de combustión de carbón (CCOA), el OA de quema de biomasa (BBOA) y el OA oxigenado (OOA), se resolvieron en NPhs y seis factores de OA, incluido el HOA. , COA, CCOA, BBOA, OA secundaria local (LSOA) y OA secundaria regional (RSOA) se resolvieron en SPhs y NPnhs. OOA durante SPhs y NPnhs es la suma de LSOA y RSOA para una mejor comparación con NPhs. Los detalles del prorrateo de fuentes OA se muestran en la sección Método. Los eventos de contaminación periódica ocurren esporádicamente, con una concentración másica de PM1 que oscila entre 3,0 y 201,8 μg m-3 en NPhs, 2,4 a 305,7 μg m-3 en SPhs y 2,9 a 274,1 μg m-3 en NPnhs, respectivamente (como se muestra en Figura 1). El impacto de la meteorología se normalizó mediante el uso de una técnica de aprendizaje automático porque las variaciones de las especies PM1 y los factores OA se ven afectados por las condiciones meteorológicas; por ejemplo, los episodios de contaminación intensa se relacionaron con vientos del sur con velocidades de viento bajas (<2 m s-1) y alta humedad relativa (HR).

Series temporales de a temperatura (T) y humedad relativa (RH), b radiación solar neta superficial, c velocidad del viento (WS) y dirección del viento (WD), d SO2 y O3, e NOx y CO, f factores OA (HOA, COA, CCOA, BBOA y OOA), g Especies PM1 (orgánicas, sulfato, nitrato, amonio, cloruro y negro de carbono) para las NPhs, SPhs y NPnhs. NPhs representa el período de producción normal en la temporada de calefacción del 29 de diciembre de 2014 al 14 de enero de 2015, SPhs representa el período de producción pico asombroso en la temporada de calefacción del 1 de enero de 2016 al 15 de marzo de 2016, y NPnhs representa el Período normal de producción en la temporada sin calefacción del 16 de marzo de 2016 al 30 de abril de 2016.

La concentración de masa promedio de PM1 en SPhs (53,0 ± 56,4 μg m-3) fue mucho menor que en NPhs (70,0 ± 54,4 μg m-3) (Fig. 2 y Tabla 1), lo que indica que SP es potencialmente eficaz para reducir PM. Las emisiones primarias de componentes PM1 y factores OA, incluidos cloruro, carbono negro (BC), HOA, COA y CCOA, disminuyeron entre un 36,1 % y un 66,9 % de NPh a SPh. En particular, el CCOA disminuyó en 4,5 μg m-3, que fue el mayor entre los factores de OA. Dado que el carbón es una fuente de energía importante para la calefacción tanto industrial como residencial, parte de la reducción del CCOA probablemente se debió a la medida SP. En cuanto a las especies secundarias, el sulfato (de 6,6 ± 7,3 a 4,5 ± 5,7 μg m-3) y el amonio (de 6,9 ± 5,8 a 6,2 ± 7,0 μg m-3) también disminuyeron ligeramente de NPhs a SPhs, con una disminución del SO2 de 21,6 ± 14,9 ppb en NPhs a 9,2 ± 8,2 ppb en SPhs. Sin embargo, cabe señalar que a pesar de una gran disminución de NOx de 77,3 ± 54,6 ppb a 44,0 ± 42,6 ppb, la concentración másica de nitrato aumentó de 8,9 ± 7,4 μg m-3 en NPhs a 10,7 ± 13,9 μg m-3 en SPhs, con en consecuencia, su fracción de masa en PM1 aumentó del 12,7% en NPhs al 20,2% en SPhs. Este fenómeno puede deberse a una mayor capacidad de oxidación atmosférica y una mayor relación de oxidación de nitrógeno en los SPh, y se analizará con más detalle en la siguiente sección. La OOA fue el factor de OA más abundante en los SPh, representando en promedio el 43,0% de la OA, cifra mucho mayor que durante los NPh (22,5%). Estas variaciones sugieren una reducción de las emisiones primarias y una mayor contribución de aerosoles secundarios en los SPh después de la implementación de la medida SP. Huang et al.30 y Wang et al.42 observaron hallazgos similares, pero en esos dos estudios no se consideraron las variaciones del aerosol orgánico oxigenado ni las influencias de los parámetros meteorológicos.

a Concentraciones en masa y b fracciones de especies PM1 degradadas y observadas durante los NPh, SPh y NPnh. Las proporciones de cambio observadas y degradadas de las especies PM1 entre c NPhs y SPhs, d SPhs y NPnhs (las barras debajo de la línea horizontal representan proporciones aumentadas, y las barras sobre la línea horizontal representan proporciones disminuidas de especies PM).

Al comparar los resultados de observación entre SPh y NPnh, la concentración de masa promedio de PM1 en SPh (53,0 ± 56,4 μg m-3) fue similar a la (50,7 ± 49,4 μg m-3) en NPnh. Esto se diferencia de estudios anteriores en que las PM1 en la temporada de calefacción fueron mucho más altas que en la temporada sin calefacción43,44. Si bien es interesante observar que las concentraciones de PM1 fueron comparables entre SPh y NPnh, los parámetros gaseosos y la composición de los aerosoles variaron considerablemente. Por ejemplo, el SO2 disminuyó un 43,5% de 9,2 ± 8,2 ppb en SPhs a 5,2 ± 3,1 ppb en NPnhs. Las concentraciones de NO2 fueron comparables (26,3 ± 18,0 ppb versus 27,4 ± 14,4 ppb) durante los dos períodos. En concreto, la concentración de CO casi se duplicó (de 1,1 ± 1,1 ppm a 2,2 ± 0,8 ppm) de SPhs a NPnhs, principalmente debido a la reanudación de la producción industrial. El O3 aumentó un 27,0% (de 14,1 ± 11,2 ppb en SPhs a 17,9 ± 13,7 ppb en NPnhs) con el aumento de la radiación solar y la temperatura (de 436776,5 ± 638447,0 J m-2 a 727050,6 ± 907261,9 J m-2 y de -0,2 ± 6,0 °C a 14,8 ± 5,6 °C)45,46,47. En cuanto a la composición de PM1 y los factores de OA, las especies primarias, incluidos el cloruro, BC, HOA, COA, CCOA y BBOA, disminuyeron notablemente de SPhs a NPnhs. Los componentes relacionados con la combustión de carbón todavía mostraron disminuciones dramáticas, por ejemplo, las concentraciones másicas de cloruro y CCOA disminuyeron en un 50,5% y 75,7% de SPhs a NPnhs, respectivamente, lo que indica que todavía hay grandes emisiones de la combustión de carbón en SPhs, presumiblemente provenientes de la calefacción doméstica. que persisten en los SPh. Comparativamente, las contribuciones relativas de aerosoles inorgánicos secundarios (SIA, nitrato, sulfato y amonio) en NPnh aumentaron entre un 1,2% y un 6,8% en comparación con los SPh. Mientras tanto, las fracciones de masa de LSOA y RSOA aumentaron un 11,2% y un 9,4% de SPhs a NPnhs, respectivamente. Estos resultados indicaron que el SP podría aliviar eficazmente la contaminación por partículas en la temporada de calefacción, pero los efectos de las variaciones estacionales y la calefacción central no fueron despreciables.

Para minimizar el impacto de las condiciones meteorológicas en el análisis anterior, aplicamos la técnica de aprendizaje automático basada en un algoritmo de bosque aleatorio37,39,41 para obtener las concentraciones de especies PM1, factores de OA y parámetros gaseosos (ver Método para más detalles). . Se observaron fluctuaciones más pequeñas en las series temporales de las especies PM1 degradadas y los factores OA en comparación con los resultados de observación durante todo el estudio (como se muestra en la Figura complementaria 1). Las concentraciones promedio de masa degradada y las contribuciones fraccionarias de las especies PM1 y los factores OA fueron comparables con los resultados de las observaciones en los tres períodos, como se muestra en las Figs. 2, 3 y Tabla 2. La carga de contaminación aumentó ligeramente (2,1 μg m-3, 0,1 μg m-3) después de desacoplar los efectos de la meteorología en NPhs y SPhs, respectivamente. Mientras que en los NPnhs, las emisiones primarias y la formación secundaria se redujeron ligeramente después de la normalización del clima. Después de la normalización del clima, las concentraciones masivas de PM1 aún se redujeron en gran medida de NPhs a SPhs, y todavía mostraron las características de emisiones primarias reducidas y formación secundaria mejorada. Las variaciones degradadas de las especies PM1 y los factores OA de SPhs a NPnhs fueron similares a las observadas. Aun así, las relaciones de reducción/aumento después de desacoplar los efectos meteorológicos de NPhs a SPhs y de SPhs y NPnhs fueron algo diferentes de los observados. Por ejemplo, las reducciones de OA, sulfato y cloruro de NPhs a SPhs (26,2%, 37,3%, 59,8%) fueron ligeramente mayores que las reducciones de las observaciones (24,1%, 32,0%, 49,4%). Los aumentos de nitrato destemperado y OOA de NPhs a SPhs fueron ligeramente menores que los observados. De SPhs a NPnhs, las reducciones de OA, cloruro y BC destemperados de SPhs a NPnhs fueron más pronunciadas que las observadas, mientras que el aumento de SIA y OOA fueron menores que los resultados observados. En resumen, los resultados observados y degradados indican una reducción de las emisiones primarias pero un aumento de la formación secundaria durante SP. Las causas detalladas del aumento de la formación secundaria se analizarán en la siguiente sección.

a Concentraciones en masa yb fracciones de factores OA desmeteados y observados durante los NPhs, SPhs y NPnhs. Las proporciones de cambio observadas y degradadas de los factores OA entre c NPhs y SPhs, d SPhs y NPnhs (las barras debajo de la línea horizontal representan proporciones aumentadas y las barras sobre la línea horizontal representan proporciones disminuidas de factores OA).

Para investigar más a fondo la formación secundaria en diferentes períodos, se utilizó la relación de oxidación de azufre (SOR = n[SO42−]/(n[SO42−] + n[SO2]) y la relación de oxidación de nitrógeno (NOR = n[NO3−]/(n[ NO3−] + n[NO2])42,48,49. Teniendo en cuenta que la formación secundaria fue más pronunciada en condiciones de alta HR, se eligieron datos con HR > 50% para una mejor comparación16,50,51. Como se muestra en la Fig. 4, las concentraciones de precursores en los SPh fueron de 15,1 ± 8,2 ppb para SO2 y 41,5 ± 16,4 ppb para NO2, muy inferiores a las de los NPh (29,1 ± 6,1 ppb para SO2 y 51,7 ± 8,4 ppb para NO2). La concentración de O3 en los SPh (3,1 ± 4,6 ppb) fue mayor que en los NPh (2,2 ± 0,9 ppb), lo que indica una mayor capacidad de oxidación atmosférica en los SPh. La concentración másica de nitrato en los SPh (20,9 ± 16,4 μg m-3) fue de 1,4 veces que en NPhs (15,1 ± 5,0 μg m-3), lo que fue consistente con un NOR más alto en SPhs (0,13 ± 0,07) en comparación con el de NPhs (0,09 ± 0,02). En comparación, la concentración másica de sulfato en SPhs ( 10,7 ± 8,1 μg m-3) fue menor que en NPhs (18,4 ± 8,0 μg m-3), lo que puede estar relacionado con la menor concentración de SO2 en SPhs y SOR similar entre SPhs (0,14 ± 0,09) y NPhs (0,13 ± 0,05 ). Las concentraciones de SO2 y NO2 disminuyeron de 15,1 ± 8,2 ppb y 41,5 ± 16,4 ppb en SPhs a 6,2 ± 2,6 ppb y 38,8 ± 13,1 ppb en NPnhs, respectivamente, mientras que el O3 aumentó en gran medida de 3,1 ± 4,6 ppb en SPhs a 7,0 ± 9,2 ppb. en NPnhs (como se muestra en la Fig. 4). Consistentemente, el SOR y NOR en NPnhs (SOR: 0,20 ± 0,13; NOR: 0,152 ± 0,10) también fueron más altos que los de SPhs (SOR: 0,14 ± 0,09; NOR: 0,13 ± 0,07). Esto fue consistente con el aumento de nitrato de SPhs (20,9 ± 16,4 μg m-3) a NPnhs (22,7 ± 19,2 μg m-3) (como se muestra en la Tabla complementaria 1). Específicamente, la concentración másica de sulfato disminuyó de SPhs (10,7 ± 8,1 μg m-3) a NPnhs (8,1 ± 7,5 μg m-3), probablemente debido a la reducción de SO2 de las emisiones de calefacción central. Estos resultados sugirieron que el SP, la calefacción central y las variaciones estacionales contribuyeron a los cambios en las especies secundarias.

Comparaciones de a SO2, b NO2, c O3, d CO, e SOR (índice de oxidación de azufre) y f NOR (índice de oxidación de nitrógeno) observados y desmeteados entre NPh, SPh y NPnh. (Las barras de error representan las desviaciones estándar de cada especie).

Como se muestra en la Fig. 4 y en la Tabla complementaria 1, SOR y NOR mostraron disminuciones obvias después de desacoplar la influencia de la meteorología, consistente con las reducciones prominentes de especies secundarias desde las observaciones hasta los resultados de la normalización del clima. Notamos que el SOR y NOR observados cayeron en rangos más amplios que los degradados durante todo el período de estudio, lo que indica que la formación secundaria observada se vio afectada por varios factores. Aun así, los SOR y NOR degradados aumentaron de NPhs a SPhs y aumentaron de SPhs a NPnhs, que fueron similares a las tendencias variacionales de las observaciones, reafirmando que los procesos secundarios fueron más fuertes durante el asombroso período de máxima producción en la temporada de calefacción. El CO degradado aumentó en gran medida de SPhs a NPnhs, lo que indica un aumento en las emisiones de la producción industrial.

Para investigar más a fondo las variaciones bajo diferentes etapas de contaminación después de la implementación del SP, dividimos los datos en días limpios (promedio diario de PM1 < 35 µg m-3), días de contaminación promedio (35 µg m-3 < promedio diario de PM1 < 75 µg m-3) y días de alta contaminación (promedio diario de PM1 > 75 µg m-3), respectivamente. Como se muestra en la Fig. 5, en NPhs, las contribuciones relativas de cloruro fueron las más bajas en los días limpios (6,7%) en comparación con las otras dos etapas de contaminación (8,3% en los días promedio de contaminación; 8,2% en los días de alta contaminación). Además, las fracciones masivas de cloruro en los NPh fueron mayores que en los SPh y NPnh en todas las etapas de contaminación. Las contribuciones fraccionarias del POA al OA aumentaron en gran medida del 68,2% en los días limpios al 75,8% en los días de contaminación promedio y al 79,2% en los días de alta contaminación. En cuanto a las especies secundarias, la contribución fraccionaria de SIA en los días de alta contaminación fue la más alta (33,4%) en comparación con las de los días de contaminación promedio (28,0%) y días limpios (29,8%), mientras que las contribuciones fraccionarias de OOA a El OA disminuyó del 31,8% en los días limpios al 24,2% en los días de contaminación promedio y al 20,8% en los días de alta contaminación. Estos resultados indicaron que las emisiones primarias y las formaciones inorgánicas secundarias (por ejemplo, nitrato y amonio) contribuyeron en gran medida a los eventos de contaminación intensa en NPh. En los SPh, las contribuciones relativas de las emisiones primarias fueron comparables en diferentes etapas de contaminación, mientras que las contribuciones fraccionarias de especies inorgánicas secundarias aumentaron de días limpios (34,7%) a días de contaminación promedio (36,4%) y luego a días de alta contaminación (42,8%). y las proporciones de aumento de SIA de días limpios a días de contaminación promedio y luego a días de alta contaminación en los SPh fueron mayores que en los NPh. LSOA presentó una tendencia creciente similar con especies inorgánicas secundarias desde días limpios hasta días de mucha contaminación. Específicamente, las contribuciones relativas del RSOA al OA disminuyeron en gran medida de los días limpios (7,4%) a los días de contaminación promedio (5,2%) y luego a los días de alta contaminación (3,7%). Estos resultados sugirieron que tanto las emisiones primarias como la formación secundaria (p. ej., nitrato, amonio y LSOA) fueron importantes en la formación de neblina en los SPh y que la formación secundaria en los SPh fue más fuerte que la de los NPh. A diferencia de NPhs y SPhs, las fracciones masivas de cloruro disminuyeron de días limpios (3,6%) a días de mucha contaminación (2,4%) en NPnhs. Las contribuciones relativas del POA en NPnhs también disminuyeron del 40,3% en días limpios al 38,4% en días de mucha contaminación. Sin embargo, las contribuciones fraccionarias del SIA aumentaron en gran medida del 39,1% en los días limpios al 51,9% en los días de contaminación promedio y al 54,8% en los días de alta contaminación en NPnhs. Las contribuciones relativas de LSOA a OA también aumentaron de días limpios (38,5%) a días de mucha contaminación (50,3%) en NPnhs. Aunque RSOA presentó una tendencia decreciente similar a la de los SPh, las contribuciones relativas de RSOA aumentaron prominentemente de los SPh y NPnh en todas las etapas de contaminación. Estos resultados ilustraron que, en comparación con los NPh y los SPh, la formación secundaria, incluida la oxidación local y el transporte regional, fue más prominente en el agravamiento de la contaminación atmosférica en los NPnh.

a Contribuciones relativas y b concentraciones de masa promedio de especies PM1 y factores OA en días limpios (C), días de contaminación promedio (AP) y días de contaminación intensa (HP) durante los NPh, SPh y NPnh (como se muestra en la gráfico de anillos en la esquina superior derecha, el círculo más interno de este gráfico representa los días limpios, el círculo del medio representa los días de contaminación promedio y el círculo más externo representa los días de contaminación intensa).

En este estudio, comparamos las características químicas de PM1 en SPh con las de NPh y NPnh para evaluar la efectividad de las medidas de producción de picos escalonados. La concentración de masa de PM1 en los SPh disminuyó aproximadamente un 24,3% en comparación con los NPh con emisiones primarias reducidas y una formación secundaria mejorada, lo que indica que la medida SP condujo a una reducción sustancial de la contaminación por MP en la temporada de calefacción. La carga de PM1 fue similar entre SPhs (53,0 ± 56,4 μg m-3) y NPnhs (50,7 ± 49,4 μg m-3), lo que indica variaciones estacionales reducidas en la contaminación de PM entre las temporadas con calefacción y sin calefacción después de la implementación de SP. En concreto, se utilizó el algoritmo RF para desacoplar los efectos de las condiciones meteorológicas. Después de desacoplar los efectos de la meteorología, se observaron fluctuaciones más pequeñas en las series temporales de especies PM1 y factores OA. Aunque las relaciones de aumento/disminución variaron sustancialmente de la composición de PM1 y los factores de OA después de la normalización del clima, las tendencias de variación de las emisiones primarias y las formaciones secundarias fueron consistentes con los resultados observados, lo que indica que SP de hecho alivia la contaminación de PM. Estudios sobre diferentes niveles de contaminación muestran que la transformación secundaria es más importante en la formación de eventos de calima después del SP. Estos resultados exigen un mayor control de los precursores de PM y más investigaciones sobre los mecanismos de formación secundaria en diferentes condiciones en regiones altamente contaminadas de la China urbana.

El sitio de muestreo está ubicado en la región noroeste de Beijing, entre las carreteras de circunvalación cuarta y quinta, rodeado por varios institutos de investigación y áreas residenciales (40.00N, 116.38E). Las mediciones se realizaron en la azotea de un edificio de cinco pisos del Centro Nacional de Nanociencia y Tecnología (NCNST) de China, a unos 20 m sobre el nivel del suelo. La campaña se llevó a cabo del 1 de enero al 30 de abril de 2016. Para la comparación se utilizaron datos de 2015 citados por Huang et al.52.

La composición del aerosol submicrónico no refractario (NR-PM1 que incluye compuestos orgánicos, sulfato, nitrato, amonio y cloruro) se midió mediante un monitor de especiación química de aerosol cuadrupolo (Q-ACSM, Aerodyne Research Inc., Billerica, Massachusetts) con unidad de masa. resolución (UMR) y una resolución de tiempo de 30 minutos. Un principio de funcionamiento detallado de este instrumento se puede encontrar en otro lugar 53. En resumen, se extrajeron partículas que pasaban por un ciclón URG (Modelo: URG-2000-30ED) con un tamaño de corte de 2,5 μm. a través de un tubo de acero inoxidable de 3/8" a un caudal de ~3 L min-1 y luego ingresó a la cámara de vacío del instrumento a través de una lente aerodinámica. A través de la lente, se enfocaron partículas de aerosol con diámetros de 40 nm-1 μm. en un haz de partículas y luego se vaporizaron a 600 °C y se ionizaron con ionización por impacto de electrones. Los fragmentos ionizados luego ingresaron al espectrómetro de masas para su detección y análisis. El O3 y el NOx se midieron con analizadores de gases estándar (Thermo Scientific, Modelo 42i y 48i). , respectivamente). Las concentraciones de CO y SO2 también se obtuvieron mediante analizadores de gases (ECOTECH, Modelo EC9803B y EC9850B, respectivamente). Se tomaron muestras de los monitores de gas con una resolución de tiempo de 5 min. Mientras tanto, se desplegó un etalómetro (modelo AE-33) para obtener la concentración de BC con una resolución temporal de 1 min. Tenga en cuenta que aquí BC es de PM2,5, pero se utiliza para representar BC en PM1, ya que la masa de BC se limita principalmente al rango de diámetro de 10 a 1000 nm42,54,55. Los datos meteorológicos, incluida la temperatura (T), la HR, la velocidad del viento (WS) y la dirección del viento (WD), se obtuvieron mediante una estación meteorológica automática (MAWS201, Vaisala, Vantaa, Finlandia) y un sensor de viento (Vaisala modelo QMW101- M2).

Las concentraciones de las especies NR-PM1 se analizaron utilizando el software ACSM estándar versión 1.5.2.0 (Aerodyne Research Inc., Billerica, Massachusetts, EE. UU.). Siguiendo a Ng et al.56, se realizaron calibraciones para garantizar que el instrumento estuviera en buenas condiciones durante todo el período de observación. En concreto, para la calibración de la ionización se utilizó un atomizador (Modelo 9302, TSI Inc., Shoreview, MN, EE. UU.), un analizador de movilidad diferencial (DMA, TSI modelo 3080) y un contador de partículas de condensación (CPC, TSI modelo 3772). eficiencia (IE) y las eficiencias de ionización relativas (RIE). Los RIE de compuestos orgánicos, nitrato, cloruro, amonio y sulfato fueron 1,4, 1,1, 1,3, 6,4 y 1,2, respectivamente. Se aplicó una eficiencia de recolección dependiente de la composición (CDCE) siguiendo a Middlebrook et al.57, que se presenta como máx (0,45, 0,0833 + 0,9167 × ANMF), ANMF es la fracción de masa de nitrato de amonio en NR-PM1.

La distribución de fuentes se realizó en los datos de OA utilizando PMF con un motor multilineal (ME-2)58. Los detalles de la distribución de fuentes de OA se proporcionaron en la Información complementaria (Nota complementaria 1 y como se muestra en las figuras complementarias 2-4). Brevemente, examinamos soluciones de 2 a 8 factores utilizando el modelo PMF sin restricciones. De acuerdo con el análisis de espectros de masas, ciclos diurnos, series de tiempo de cada factor y comparaciones con factores de estudios anteriores, primero interpretamos cinco factores, que fueron OA similar a hidrocarburos (HOA), OA de cocción (COA), OA de combustión de carbón. (CCOA), OA1 oxigenado (OOA1) y OA2 oxigenado (OOA2). Sin embargo, en la solución de PMF libre, se mezclaron COA y HOA ya que el perfil de COA tenía las firmas de fragmentos de alquilo, que eran características de HOA. Mientras tanto, encontramos señales obvias para m/z 60 (principalmente C2H4O2+) y m/z 73 (principalmente C3H5O2+), que se consideraron trazadores BBOA en los factores HOA y CCOA. Además, la fracción del pico iónico en m/z 60 (f60) constituye aproximadamente el 0,5% de la masa de materia orgánica, ligeramente mayor que el valor ambiental de fondo del 0,3%59, lo que indica la contribución de BBOA.

Para separar los factores de las mezclas, se utilizó ME-2 para proporcionar una exploración completa de la ambigüedad rotacional introduciendo información a priori. El resultado final fue el promedio de 33 soluciones basadas en la minimización de m/z 60 en HOA, la optimización de los patrones diurnos de COA y la consistencia de factores con los estudios anteriores15,16,60,61. OOA1 y OOA2 se interpretaron además como OA secundaria local (LSOA) y OA secundaria regional (RSOA), que se describieron en detalle en la Información complementaria (como se muestra en la Fig. 5 complementaria). En este estudio, seis factores de OA, incluidos HOA COA, CCOA, BBOA, LSOA y RSOA, se resolvieron después del análisis PMF con ME-2. Tenga en cuenta que OOA durante SPhs y NPnhs es la suma de LSOA y RSOA para comparar con NPhs.

Las trayectorias de retroceso de 3 días (72 h) se calcularon por hora a 100 m de altura utilizando el modelo 4.9 de Trayectoria Integrada Lagrangiana Híbrida de Partícula Única (HYSPLIT, NOAA)62,63. Las trayectorias se agruparon en cinco grupos según la distancia euclidiana para la normalización del clima.

Las condiciones meteorológicas afectan las variaciones de las concentraciones de contaminantes, lo que dificulta la comparación directa de los niveles de emisión de contaminantes. En este estudio, aplicamos un modelo de algoritmo de RF basado en aprendizaje automático combinado con resultados de distribución de fuentes para desacoplar los efectos de las condiciones meteorológicas en las emisiones primarias y la formación secundaria. Se puede encontrar información detallada sobre esta técnica en otros lugares37,41. Aquí, se construyó un modelo de RF para cada componente PM1 y precursor de gas en cada año utilizando variables de tiempo (es decir, hora Unix, día juliano, mes, semana del año, día de la semana, hora del día), datos meteorológicos de observaciones (es decir, RH, WS, WD, temperatura), datos meteorológicos del conjunto de datos de reanálisis ERA5 (es decir, altura de la capa límite, cobertura total de nubes, radiación solar neta en la superficie, precipitación total y presión en la superficie) y grupos de masas de aire agrupados por Trayectorias de retorno de HYSPLIT basadas en la distancia euclidiana. La configuración de parámetros para los modelos de RF fue seguida por Vu et al.37. El número de árboles en el bosque aleatorio fue 300 (n_tree = 300), el tamaño mínimo de nodo fue 3 (min_node_size = 3) y el número de variables divididas en cada nodo fue 3. Rendimiento del modelo para cada contaminante durante todo el período de estudio se evaluó mediante el valor R de Pearson, el error cuadrático medio (RMSE), FAC2 (fracción de predicciones con un factor de dos), MB (sesgo medio), MGE (error bruto medio), NMB (sesgo medio normalizado), NMGE ( error bruto medio normalizado), COE (coeficiente de eficiencia) e IOA (índice de acuerdo) (como se muestra en la figura complementaria 5). Para la normalización del clima, solo se volvieron a muestrear variables climáticas sin reemplazo y se generaron aleatoriamente a partir del conjunto de datos de diferentes fechas dentro de un período de 4 semanas (es decir, 2 semanas antes y 2 semanas después de la fecha seleccionada). El proceso de selección se repitió 1000 veces para obtener 1000 concentraciones previstas de cada especie. La concentración final normalizada por el clima de cada especie en un momento particular fue el promedio de esos 1000 resultados predichos.

Los datos brutos utilizados en este estudio están disponibles en Zenodo (https://doi.org/10.5281/zenodo.7417822). Los datos meteorológicos, incluida la altura de la capa límite, la nubosidad total, la radiación solar neta en la superficie, la precipitación total y la presión en la superficie, están disponibles en el conjunto de datos de reanálisis ERA5 (https://cds.climate.copernicus.eu/cdsapp#!/dataset /reanalysis-era5-single-levels?tab=overview).

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Este trabajo fue apoyado por la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China (NSFC) bajo la subvención no. 41925015, el Programa de Investigación de Prioridad Estratégica de la Academia de Ciencias de China (Nº XDB40000000), la Academia de Ciencias de China (Nº ZDBS-LY-DQC001) y el fondo Cross Innovative Team del Laboratorio Estatal Clave de Loess y Geología Cuaternaria ( No. SKLLQGTD1801).

Laboratorio Estatal Clave de Loess y Geología Cuaternaria, Centro de Excelencia en Ciencias Cuaternarias y Cambio Global, Instituto de Medio Ambiente Terrestre, Academia China de Ciencias, Xi'an, 710061, China

Ying Wang, Ru-Jin Huang, Wei Xu, Haobin Zhong, Jing Duan, Chunshui Lin, Yifang Gu y Ting Wang

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Ying Wang

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Ru-Jin Huang

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Ru-Jin Huang y Yifang Gu

Centro de Estudios sobre el Clima y la Contaminación del Aire del Instituto Ryan, Facultad de Ciencias Naturales, Unidad de Física, Universidad de Galway, University Road, Galway, H91CF50, Irlanda

Wei Xu, Jurgita Ovadnevaite, Darius Ceburnis y Colin O'Dowd

Departamento de Ingeniería Civil y Ambiental, Facultad de Ciencia y Tecnología, Universidad de Macao, Taipa, Macao, SAR 999078, China

Yongjie Li

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R.-JH diseñó el estudio. YW, R.-JH, WX, JD, CL, HZ, TW e YG analizaron los datos y redactaron el artículo. YL, JO, DC y CO revisaron el artículo. Todos los autores contribuyeron a las discusiones y revisiones.

Correspondencia a Ru-Jin Huang.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Wang, Y., Huang, RJ., Xu, W. et al. La producción máxima escalonada es un arma de doble filo en el control de la contaminación por partículas. npj Clim Atmos Sci 5, 99 (2022). https://doi.org/10.1038/s41612-022-00322-x

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Recibido: 22 de septiembre de 2021

Aceptado: 01 de diciembre de 2022

Publicado: 10 de diciembre de 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-022-00322-x

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